Dvodimenzionalni materiali, kot je grafen, so privlačni tako za običajne polprevodniške aplikacije kot za nastajajoče aplikacije v fleksibilni elektroniki.Vendar pa visoka natezna trdnost grafena povzroči lomljenje pri nizki obremenitvi, zaradi česar je težko izkoristiti njegove izjemne elektronske lastnosti v raztegljivi elektroniki.Da bi omogočili odlično delovanje prozornih grafenskih prevodnikov, odvisno od deformacije, smo ustvarili grafenske nanosvitke med naloženimi grafenskimi plastmi, imenovane večplastni grafen/grafenski zvitki (MGG).Pod obremenitvijo so nekateri zvitki premostili razdrobljene domene grafena, da bi ohranili perkolacijsko mrežo, ki je omogočila odlično prevodnost pri visokih obremenitvah.Trislojni MGG, podprti na elastomerih, so obdržali 65 % svoje prvotne prevodnosti pri 100 % deformaciji, ki je pravokotna na smer toka, medtem ko so trislojni filmi grafena brez nanosvitkov ohranili le 25 % svoje začetne prevodnosti.Raztegljiv popolnoma ogljikov tranzistor, izdelan z uporabo MGG kot elektrod, je pokazal prepustnost > 90 % in je ohranil 60 % prvotne tokovne moči pri 120 % deformaciji (vzporedno s smerjo prenosa naboja).Ti zelo raztegljivi in pregledni popolnoma ogljikovi tranzistorji bi lahko omogočili prefinjeno raztegljivo optoelektroniko.
Raztegljiva prozorna elektronika je rastoče področje, ki ima pomembne aplikacije v naprednih biointegriranih sistemih (1, 2) ter potencial za integracijo z raztegljivo optoelektroniko (3, 4) za proizvodnjo sofisticirane mehke robotike in zaslonov.Grafen kaže zelo zaželene lastnosti atomske debeline, visoke preglednosti in visoke prevodnosti, vendar je bila njegova uporaba v raztegljivih aplikacijah zavirana zaradi njegove nagnjenosti k razpokanju pri majhnih deformacijah.Premagovanje mehanskih omejitev grafena bi lahko omogočilo novo funkcionalnost v raztegljivih prozornih napravah.
Zaradi edinstvenih lastnosti grafena je močan kandidat za naslednjo generacijo prozornih prevodnih elektrod (5, 6).V primerjavi z najpogosteje uporabljenim prozornim prevodnikom, indijevim kositrovim oksidom [ITO;100 ohmov/kvadrat (sq) pri 90 % prosojnosti], ima enoslojni grafen, vzgojen s kemičnim nanašanjem hlapov (CVD), podobno kombinacijo upornosti pločevine (125 ohmov/sq) in prosojnosti (97,4 %) (5).Poleg tega imajo grafenski filmi izjemno fleksibilnost v primerjavi z ITO (7).Na primer, na plastični podlagi se lahko njegova prevodnost ohrani tudi pri polmeru upogiba, ki je majhen kot 0,8 mm (8).Za nadaljnje izboljšanje njegove električne zmogljivosti kot prozornega fleksibilnega prevodnika so predhodna dela razvila grafenske hibridne materiale z enodimenzionalnimi (1D) srebrnimi nanožicami ali ogljikovimi nanocevkami (CNT) (9–11).Poleg tega je bil grafen uporabljen kot elektrode za mešane heterostrukturne polprevodnike (kot so 2D masivni Si, 1D nanožice/nanocevke in 0D kvantne pike) (12), fleksibilne tranzistorje, sončne celice in svetleče diode (LED) (13). –23).
Čeprav je grafen pokazal obetavne rezultate za fleksibilno elektroniko, je bila njegova uporaba v raztegljivi elektroniki omejena zaradi njegovih mehanskih lastnosti (17, 24, 25);grafen ima togost v ravnini 340 N/m in Youngov modul 0,5 TPa (26).Močna mreža ogljik-ogljik ne zagotavlja nobenih mehanizmov disipacije energije za uporabljeno obremenitev in zato zlahka poči pri manj kot 5 % napetosti.Na primer, CVD grafen, prenesen na elastični substrat iz polidimetilsiloksana (PDMS), lahko ohrani svojo prevodnost le pri manj kot 6-odstotni deformaciji (8).Teoretični izračuni kažejo, da bi zmečkanje in medsebojno delovanje različnih plasti močno zmanjšalo togost (26).Z zlaganjem grafena v več plasti poročajo, da je ta dvo- ali trislojni grafen raztegljiv do 30-odstotne napetosti, pri čemer ima spremembo odpornosti 13-krat manjšo kot enoslojni grafen (27).Vendar je ta raztegljivost še vedno bistveno slabša od najsodobnejših raztegljivih c prevodnikov (28, 29).
Tranzistorji so pomembni v raztegljivih aplikacijah, ker omogočajo sofisticirano odčitavanje senzorjev in analizo signala (30, 31).Tranzistorji na PDMS z večslojnim grafenom kot izvornimi/odtočnimi elektrodami in materialom kanala lahko vzdržujejo električno funkcijo do 5 % deformacije (32), kar je bistveno pod minimalno zahtevano vrednostjo (~ 50 %) za nosljive senzorje za spremljanje zdravja in elektronsko kožo ( 33, 34).Nedavno je bil raziskan pristop grafenskega kirigamija in tranzistor, zaprt s tekočim elektrolitom, se lahko raztegne do 240 % (35).Vendar pa ta metoda zahteva suspendiran grafen, kar otežuje postopek izdelave.
Tukaj dosežemo zelo raztegljive grafenske naprave z interkalacijo grafenskih zvitkov (~ 1 do 20 μm dolgih, ~ 0,1 do 1 μm širokih in ~ 10 do 100 nm visokih) med grafenskimi plastmi.Domnevamo, da bi ti grafenski zvitki lahko zagotovili prevodne poti za premostitev razpok v grafenskih listih, s čimer bi ohranili visoko prevodnost pod obremenitvijo.Grafenski zvitki ne zahtevajo dodatne sinteze ali postopka;naravno nastanejo med postopkom mokrega prenosa.Z uporabo večplastnih G/G (grafenskih/grafenskih) zvitkov (MGG), grafenskih raztegljivih elektrod (izvor/odtok in vrata) in polprevodniških CNT smo lahko prikazali zelo pregledne in zelo raztegljive popolnoma ogljikove tranzistorje, ki jih je mogoče raztegniti na 120 % deformacije (vzporedno s smerjo prenosa naboja) in ohranijo 60 % svoje prvotne tokovne moči.To je doslej najbolj raztegljiv prozoren tranzistor na osnovi ogljika in zagotavlja zadosten tok za pogon anorganske LED.
Da bi omogočili raztegljive grafenske elektrode velike površine, smo izbrali CVD-gojen grafen na Cu foliji.Cu folija je bila obešena v središču CVD kremenčeve cevi, da je omogočila rast grafena na obeh straneh in tvorila G/Cu/G strukture.Za prenos grafena smo najprej premazali tanko plast poli(metil metakrilata) (PMMA), da zaščitimo eno stran grafena, ki smo jo poimenovali zgornji grafen (obrno za drugo stran grafena), nato pa še celoten film (PMMA/zgornji grafen/Cu/spodnji grafen) namočimo v raztopino (NH4)2S2O8, da jedkamo Cu folijo.Grafen na spodnji strani brez prevleke PMMA bo neizogibno imel razpoke in napake, ki omogočajo, da jedkalnik prodre skozi (36, 37).Kot je prikazano na sliki 1A, so se pod vplivom površinske napetosti sproščene grafenske domene zvile v zvitke in nato pritrdile na preostali zgornji G/PMMA film.Zvitke top-G/G se lahko prenesejo na kateri koli substrat, kot je SiO2/Si, steklo ali mehki polimer.Večkratno ponovitev tega postopka prenosa na isti substrat daje strukture MGG.
(A) Shematski prikaz postopka izdelave MGG kot raztegljive elektrode.Med prenosom grafena je bil zadnji grafen na Cu foliji zlomljen na mejah in napakah, zvit v poljubne oblike in tesno pritrjen na zgornje filme, pri čemer so tvorili nanosvitke.Četrta risanka prikazuje zloženo strukturo MGG.(B in C) TEM karakterizacije z visoko ločljivostjo enoslojnega MGG, s poudarkom na enoslojnem grafenu (B) in območju pomika (C).Vložek (B) je slika z majhno povečavo, ki prikazuje celotno morfologijo enoslojnih MGG na TEM mreži.Vstavki (C) so profili intenzitete, posneti vzdolž pravokotnih polj, navedenih na sliki, kjer so razdalje med atomskimi ravninami 0,34 in 0,41 nm.(D) Ogljikov K-robni spekter EEL z označenimi značilnimi grafitnimi vrhovi π* in σ*.(E) Presek AFM slika enoslojnih G/G pomikov z višinskim profilom vzdolž rumene pikčaste črte.(F do I) Optična mikroskopija in AFM slike trislojnega G brez (F in H) in z zvitki (G in I) na 300-nm debelih SiO2/Si substratih.Reprezentativni pomiki in gube so bili označeni, da bi poudarili njihove razlike.
Da bi preverili, ali so svitki po naravi valjani grafen, smo izvedli študije transmisijske elektronske mikroskopije (TEM) z visoko ločljivostjo in spektroskopije izgube energije elektronov (EEL) na enoslojnih top-G/G spiralnih strukturah.Slika 1B prikazuje heksagonalno strukturo enoslojnega grafena, vložek pa je splošna morfologija filma, prekritega z eno samo ogljikovo luknjo TEM mreže.Enoslojni grafen pokriva večino mreže in nekaj grafenskih kosmičev v prisotnosti več kupov šesterokotnih obročev se pojavi (slika 1B).S povečavo posameznega zvitka (slika 1C) smo opazili veliko količino robov grafenske mreže z razmikom med rešetkami v območju od 0,34 do 0,41 nm.Te meritve kažejo, da so kosmiči naključno zviti in niso popoln grafit, ki ima razmik med rešetkami 0,34 nm pri zlaganju plasti »ABAB«.Slika 1D prikazuje spekter EEL ogljikovega K-roba, kjer vrh pri 285 eV izvira iz π* orbitale, drugi okoli 290 eV pa je posledica prehoda σ* orbitale.Vidi se, da v tej strukturi prevladuje vezava sp2, kar potrjuje, da so zvitki zelo grafitni.
Slike optične mikroskopije in mikroskopije z atomsko silo (AFM) zagotavljajo vpogled v porazdelitev grafenskih nanosvitkov v MGG (sl. 1, od E do G in sl. S1 in S2).Zvitki so naključno razporejeni po površini, njihova gostota v ravnini pa se poveča sorazmerno s številom zloženih plasti.Številni zvitki so zapleteni v vozle in kažejo neenakomerne višine v območju od 10 do 100 nm.So dolgi od 1 do 20 μm in široki od 0,1 do 1 μm, odvisno od velikosti njihovih začetnih grafenskih kosmičev.Kot je prikazano na sliki 1 (H in I), imajo zvitki bistveno večje velikosti kot gube, kar vodi do veliko bolj grobega vmesnika med grafenskimi plastmi.
Za merjenje električnih lastnosti smo z uporabo fotolitografije oblikovali grafenske filme z ali brez drsnih struktur in zlaganje plasti v 300 μm široke in 2000 μm dolge trakove.Upornosti dveh sond kot funkcijo deformacije smo izmerili v okoljskih pogojih.Prisotnost zvitkov je zmanjšala upornost enoslojnega grafena za 80 % s samo 2,2 % zmanjšanjem prepustnosti (slika S4).To potrjuje, da nanosvitki, ki imajo visoko gostoto toka do 5 × 107 A/cm2 (38, 39), dajo zelo pozitiven električni prispevek k MGG.Med vsemi eno-, dvo- in trislojnim navadnim grafenom in MGG ima triplastni MGG najboljšo prevodnost s skoraj 90-odstotno prosojnostjo.Za primerjavo z drugimi viri grafena, o katerih so poročali v literaturi, smo izmerili tudi odpornost plošč s štirimi sondami (slika S5) in jih navedli kot funkcijo prepustnosti pri 550 nm (slika S6) na sliki 2A.MGG kaže primerljivo ali večjo prevodnost in preglednost kot umetno zložen večplastni navaden grafen in reduciran grafen oksid (RGO) (6, 8, 18).Upoštevajte, da so odpornosti plošč umetno zloženega večplastnega navadnega grafena iz literature nekoliko višje od odpornosti našega MGG, verjetno zaradi neoptimiziranih pogojev rasti in metode prenosa.
(A) Upornost plošč s štirimi sondami glede na prepustnost pri 550 nm za več vrst grafena, kjer črni kvadrati označujejo eno-, dvo- in trislojne MGG;rdeči krogi in modri trikotniki ustrezajo večplastnemu navadnemu grafenu, gojenemu na Cu in Ni iz študij Li et al.(6) in Kim et al.(8) in nato prenesena na SiO2/Si ali kremen;in zeleni trikotniki so vrednosti za RGO pri različnih stopnjah zmanjšanja iz študije Bonaccorso et al.(18).(B in C) Normalizirana sprememba upora eno-, dvo- in trislojnih MGG in G kot funkcija pravokotne (B) in vzporedne (C) deformacije na smer toka.(D) Normalizirana sprememba odpornosti dvosloja G (rdeča) in MGG (črna) pri ciklični obremenitvi do 50 % pravokotne obremenitve.(E) Normalizirana sprememba odpornosti trisloja G (rdeča) in MGG (črna) pri ciklični deformacijski obremenitvi do 90 % vzporedne deformacije.(F) Normalizirana sprememba kapacitivnosti eno-, dvo- in trislojnih G ter dvo- in trislojnih MGG kot funkcija deformacije.Vložek je kondenzatorska struktura, kjer je polimerni substrat SEBS, polimerna dielektrična plast pa 2 μm debela SEBS.
Da bi ocenili delovanje MGG, odvisno od deformacije, smo grafen prenesli na substrate iz termoplastičnega elastomera stiren-etilen-butadien-stiren (SEBS) (~ 2 cm širok in ~ 5 cm dolg) in prevodnost je bila izmerjena, ko je bil substrat raztegnjen. (glej Materiali in metode) pravokotno in vzporedno s smerjo toka (sl. 2, B in C).Električno obnašanje, odvisno od deformacije, se je izboljšalo z vključitvijo nanosvitkov in povečanim številom slojev grafena.Na primer, ko je deformacija pravokotna na tokovni tok, je za enoslojni grafen dodajanje zvitkov povečalo napetost pri električnem prelomu s 5 na 70%.Toleranca deformacije trislojnega grafena je prav tako bistveno izboljšana v primerjavi z enoslojnim grafenom.Pri nanosvitkih se je pri 100-odstotni pravokotni deformaciji odpornost troslojne strukture MGG povečala le za 50 % v primerjavi s 300 % pri trislojnem grafenu brez zvitkov.Raziskali smo spremembo upora pri ciklični deformacijski obremenitvi.Za primerjavo (slika 2D), se je odpornost navadnega dvoslojnega grafenskega filma povečala za približno 7,5-krat po ~700 ciklih pri 50% pravokotni deformaciji in se z obremenitvijo v vsakem ciklu še naprej povečevala.Po drugi strani pa se je odpornost dvoslojnega MGG po ~ 700 ciklih povečala le za približno 2,5-krat.Z uporabo do 90% obremenitve vzdolž vzporedne smeri se je odpornost trislojnega grafena po 1000 ciklih povečala ~100-krat, medtem ko je v trislojnem MGG le ~8-krat (slika 2E).Rezultati kolesarjenja so prikazani na sl.S7.Relativno hitrejše povečanje upora vzdolž smeri vzporedne deformacije je zato, ker je usmerjenost razpok pravokotna na smer toka.Odklon upora med obremenitvijo in razbremenitvijo je posledica viskoelastične rekuperacije SEBS elastomernega substrata.Bolj stabilna odpornost trakov MGG med kolesarjenjem je posledica prisotnosti velikih zvitkov, ki lahko premostijo razpokane dele grafena (kot je opazil AFM), kar pomaga vzdrževati pot pronicanja.O tem pojavu ohranjanja prevodnosti s perkolacijsko potjo so že poročali za razpokane kovinske ali polprevodniške filme na elastomernih substratih (40, 41).
Za oceno teh filmov na osnovi grafena kot elektrod vrat v raztegljivih napravah smo grafensko plast pokrili z dielektrično plastjo SEBS (debelina 2 μm) in spremljali spremembo dielektrične kapacitivnosti kot funkcijo deformacije (glej sliko 2F in dodatne materiale za podrobnosti).Opazili smo, da so se kapacitivnosti z navadnimi enoslojnimi in dvoslojnimi grafenskimi elektrodami hitro zmanjšale zaradi izgube prevodnosti grafena v ravnini.Nasprotno pa so kapacitivnosti, ki jih zapirajo MGG, kot tudi navaden trislojni grafen, pokazale povečanje kapacitivnosti z deformacijo, kar je pričakovano zaradi zmanjšanja debeline dielektrika z obremenitvijo.Pričakovano povečanje kapacitivnosti se je zelo dobro ujemalo s strukturo MGG (slika S8).To kaže, da je MGG primeren kot zaporna elektroda za raztegljive tranzistorje.
Za nadaljnjo raziskavo vloge 1D zvitka grafena pri toleranci električne prevodnosti in boljšega nadzora ločevanja med grafenskimi plastmi smo uporabili CNT, prevlečene z razprševanjem, za zamenjavo grafenskih zvitkov (glej Dodatni materiali).Za posnemanje struktur MGG smo odložili tri gostote CNT (to je CNT1
(A do C) AFM slike treh različnih gostot CNT (CNT1
Za nadaljnje razumevanje njihove sposobnosti kot elektrod za raztegljivo elektroniko smo sistematično raziskali morfologije MGG in G-CNT-G pod obremenitvijo.Optična mikroskopija in skenirna elektronska mikroskopija (SEM) nista učinkoviti metodi karakterizacije, ker obema nimata barvnega kontrasta in je SEM med elektronskim skeniranjem izpostavljen artefaktom slike, ko je grafen na polimernih substratih (sliki S9 in S10).Za opazovanje in situ površine grafena pod napetostjo smo zbrali meritve AFM na trislojnih MGG in navadnem grafenu po prenosu na zelo tanke (~ 0,1 mm debele) in elastične SEBS substrate.Zaradi intrinzičnih defektov v CVD grafenu in zunanjih poškodb med postopkom prenosa na napetem grafenu neizogibno nastanejo razpoke, z naraščajočo obremenitvijo pa so razpoke postajale vse gostejše (slika 4, A do D).Glede na strukturo zlaganja elektrod na osnovi ogljika imajo razpoke različne morfologije (slika S11) (27).Gostota območja razpok (opredeljena kot območje razpok/analizirano območje) večslojnega grafena je manjša od gostote enoslojnega grafena po napetosti, kar je skladno s povečanjem električne prevodnosti za MGG.Po drugi strani pa pogosto opazimo zvitke, ki premostijo razpoke, kar zagotavlja dodatne prevodne poti v napetem filmu.Na primer, kot je označeno na sliki na sliki 4B, je širok zvitek prečkal razpoko v trislojnem MGG, vendar v navadnem grafenu niso opazili zvitka (slika 4, od E do H).Podobno so CNT premostili tudi razpoke v grafenu (slika S11).Gostota območja razpok, gostota pomičnega območja in hrapavost filmov so povzeti na sliki 4K.
(A do H) In situ AFM slike trislojnih G/G zvitkov (A do D) in trislojnih G struktur (E do H) na zelo tankem SEBS (~0,1 mm debelem) elastomeru pri 0, 20, 60 in 100 % obremenitev.Reprezentativne razpoke in zvitki so označeni s puščicami.Vse slike AFM so v območju 15 μm × 15 μm z uporabo iste vrstice barvne lestvice, kot je označena.(I) Simulacija geometrije vzorčenih enoslojnih grafenskih elektrod na substratu SEBS.(J) Simulacijski zemljevid konture največje glavne logaritemske deformacije v enoslojnem grafenu in substratu SEBS pri 20-odstotni zunanji obremenitvi.(K) Primerjava gostote območja razpok (rdeči stolpec), gostote pomičnega območja (rumeni stolpec) in hrapavosti površine (modri stolpec) za različne strukture grafena.
Ko se MGG filmi raztegnejo, obstaja pomemben dodaten mehanizem, da lahko zvitki premostijo razpokane predele grafena, pri čemer ohranjajo perkolacijsko mrežo.Grafenski zvitki so obetavni, ker so lahko dolgi desetine mikrometrov in zato lahko premostijo razpoke, ki so običajno do mikrometrske lestvice.Poleg tega, ker so svitki sestavljeni iz več plasti grafena, se pričakuje, da bodo imeli nizko odpornost.Za primerjavo, sorazmerno gosta (nižja prepustnost) omrežja CNT so potrebna za zagotavljanje primerljive prevodne premostitvene zmogljivosti, saj so CNT manjši (običajno nekaj mikrometrov v dolžino) in manj prevodni kot zvitki.Po drugi strani, kot je prikazano na sl.S12, medtem ko grafen med raztezanjem poči, da se prilagodi obremenitvi, zvitki ne počijo, kar kaže, da slednji morda drsi po spodnjem grafenu.Razlog, da ne razpokajo, je verjetno posledica zvite strukture, sestavljene iz številnih plasti grafena (~1 do 20 μm dolge, ~0,1 do 1 μm široke in ~10 do 100 nm visoke), ki ima višji učinkovit modul kot enoslojni grafen.Kot sta poročala Green in Hersam (42), lahko kovinska omrežja CNT (premer cevi 1,0 nm) dosežejo nizke upornosti pločevine <100 ohmov/sq kljub veliki upornosti spoja med CNT.Glede na to, da imajo naši grafenski zvitki širine od 0,1 do 1 μm in da imajo G/G zvitki veliko večje kontaktne površine kot CNT, kontaktna upornost in kontaktna površina med grafenskimi in grafenskimi zvitki ne bi smela biti omejevalna dejavnika za ohranjanje visoke prevodnosti.
Grafen ima veliko višji modul kot substrat SEBS.Čeprav je efektivna debelina grafenske elektrode veliko nižja od debeline substrata, je togost grafena, pomnožena z njegovo debelino, primerljiva z debelino substrata (43, 44), kar ima za posledico zmeren učinek togega otoka.Simulirali smo deformacijo 1-nm debelega grafena na substratu SEBS (za podrobnosti glejte dodatni materiali).Glede na rezultate simulacije, ko na substrat SEBS nanesemo 20-odstotno obremenitev od zunaj, je povprečna obremenitev v grafenu ~6,6 % (slika 4J in slika S13D), kar je skladno z eksperimentalnimi opazovanji (glej sliko S13). .Z optično mikroskopijo smo primerjali sev v vzorčenih območjih grafena in substrata in ugotovili, da je sev v območju substrata vsaj dvakrat večji od seva v območju grafena.To kaže, da bi bil sev, uporabljen na vzorcih grafenskih elektrod, lahko znatno omejen, kar tvori grafenske toge otoke na vrhu SEBS (26, 43, 44).
Zato je sposobnost elektrod MGG, da ohranijo visoko prevodnost pri visoki obremenitvi, verjetno omogočena z dvema glavnima mehanizmoma: (i) zvitki lahko premostijo nepovezana območja, da ohranijo prevodno pot perkolacije, in (ii) lahko večplastne grafenske plošče/elastomer drsijo drug nad drugim, kar ima za posledico zmanjšano obremenitev grafenskih elektrod.Za več plasti prenesenega grafena na elastomer, plasti niso močno pritrjene med seboj, kar lahko zdrsne kot odgovor na obremenitev (27).Zvitki so povečali tudi hrapavost grafenskih plasti, kar lahko pomaga povečati ločitev med grafenskimi plastmi in tako omogoči drsenje grafenskih plasti.
Vse ogljikove naprave se navdušeno zasledujejo zaradi nizkih stroškov in visoke prepustnosti.V našem primeru so bili popolnoma ogljikovi tranzistorji izdelani z uporabo spodnjih grafenskih vrat, zgornjega grafenskega izvora/odtoka, razvrščenega polprevodnika CNT in SEBS kot dielektrika (slika 5A).Kot je prikazano na sliki 5B, je popolnoma ogljikova naprava s CNT kot izvorom/odtokom in vrati (spodnja naprava) bolj neprozorna kot naprava z grafenskimi elektrodami (zgornja naprava).To je zato, ker mreže CNT zahtevajo večje debeline in posledično nižje optične prepustnosti za doseganje odpornosti pločevine, podobne tisti pri grafenu (slika S4).Slika 5 (C in D) prikazuje reprezentativne krivulje prenosa in izhoda pred obremenitvijo za tranzistor, izdelan z dvoslojnimi MGG elektrodami.Širina kanala in dolžina nenapetega tranzistorja sta bili 800 in 100 μm.Izmerjeno razmerje vklopa/izklopa je večje od 103 pri tokovih vklopa in izklopa na nivojih 10−5 oziroma 10−8 A.Izhodna krivulja kaže idealne linearne in nasičene režime z jasno odvisnostjo od napetosti vrat, kar kaže na idealen stik med CNT in grafenskimi elektrodami (45).Ugotovljeno je bilo, da je kontaktna upornost z grafenskimi elektrodami nižja kot pri uparjenem Au filmu (glej sliko S14).Mobilnost nasičenosti raztegljivega tranzistorja je približno 5,6 cm2/Vs, podobno kot pri istih polimerno razvrščenih CNT tranzistorjih na trdih Si substratih s 300-nm SiO2 kot dielektrično plastjo.Nadaljnje izboljšanje mobilnosti je možno z optimizirano gostoto cevi in drugimi vrstami cevi (46).
(A) Shema raztegljivega tranzistorja na osnovi grafena.SWNT, enostenske ogljikove nanocevke.(B) Fotografija raztegljivih tranzistorjev iz grafenskih elektrod (zgoraj) in CNT elektrod (spodaj).Razlika v preglednosti je očitno opazna.( C in D) Prenosne in izhodne krivulje tranzistorja na osnovi grafena na SEBS pred obremenitvijo.(E in F) Prenosne krivulje, tok vklopa in izklopa, razmerje vklopa/izklopa in mobilnost tranzistorja na osnovi grafena pri različnih deformacijah.
Ko je bila prozorna, popolnoma ogljikova naprava raztegnjena v smeri, vzporedni s smerjo prenosa naboja, je bila opažena minimalna degradacija do 120 % deformacije.Med raztezanjem se je mobilnost nenehno zmanjševala s 5,6 cm2/Vs pri 0-odstotni obremenitvi na 2,5 cm2/Vs pri 120-odstotni obremenitvi (slika 5F).Primerjali smo tudi zmogljivost tranzistorja za različne dolžine kanalov (glej tabelo S1).Zlasti pri 105-odstotni obremenitvi so vsi ti tranzistorji še vedno imeli visoko razmerje vklopa/izklopa (>103) in mobilnost (>3 cm2/Vs).Poleg tega smo povzeli vse zadnje delo na popolnoma ogljikovih tranzistorjih (glej tabelo S2) (47–52).Z optimizacijo izdelave naprav na elastomerih in uporabo MGG-jev kot kontaktov, naši popolnoma ogljikovi tranzistorji kažejo dobre zmogljivosti v smislu mobilnosti in histereze ter so zelo raztegljivi.
Kot aplikacijo popolnoma transparentnega in raztegljivega tranzistorja smo ga uporabili za krmiljenje preklapljanja LED diod (slika 6A).Kot je prikazano na sliki 6B, je zeleno LED jasno vidno skozi raztegljivo popolnoma ogljikovo napravo, nameščeno neposredno zgoraj.Medtem ko se raztegne na ~100 % (slika 6, C in D), se intenzivnost svetlobe LED ne spremeni, kar je skladno z zmogljivostjo tranzistorja, opisano zgoraj (glej film S1).To je prvo poročilo o raztegljivih krmilnih enotah, izdelanih z uporabo grafenskih elektrod, ki dokazuje novo možnost za grafensko raztegljivo elektroniko.
(A) Vezje tranzistorja za pogon LED.GND, ozemljitev.(B) Fotografija raztegljivega in prozornega popolnoma ogljikovega tranzistorja pri 0-odstotni napetosti, nameščenega nad zeleno LED.(C) Popolnoma ogljikov prozoren in raztegljiv tranzistor, ki se uporablja za preklapljanje LED, je nameščen nad LED pri 0% (levo) in ~100% napetosti (desno).Bele puščice kažejo na rumene oznake na napravi, ki prikazujejo spremembo razdalje, ki se razteza.(D) Pogled s strani na raztegnjen tranzistor z LED, potisnjenim v elastomer.
Za zaključek smo razvili prozorno prevodno strukturo grafena, ki ohranja visoko prevodnost pod velikimi obremenitvami kot raztegljive elektrode, kar omogočajo grafenski nanosvitki med naloženimi grafenskimi plastmi.Te dvo- in trislojne MGG elektrodne strukture na elastomeru lahko vzdržujejo 21 oziroma 65 % svoje 0-odstotne deformacijske prevodnosti pri 100-odstotni deformaciji v primerjavi s popolno izgubo prevodnosti pri 5-odstotni deformaciji za tipične enoslojne grafenske elektrode. .Dodatne prevodne poti grafenskih zvitkov in šibka interakcija med prenesenimi plastmi prispevajo k vrhunski stabilnosti prevodnosti pri obremenitvah.Nadalje smo uporabili to strukturo grafena za izdelavo popolnoma ogljikovih raztegljivih tranzistorjev.Doslej je to najbolj raztegljiv tranzistor na osnovi grafena z najboljšo preglednostjo brez uporabe upogibanja.Čeprav je bila ta študija izvedena za omogočanje grafena za raztegljivo elektroniko, verjamemo, da je ta pristop mogoče razširiti na druge 2D materiale, da se omogoči raztegljiva 2D elektronika.
CVD grafen velikega območja je bil gojen na suspendiranih Cu folijah (99,999%; Alfa Aesar) pod stalnim tlakom 0,5 mtorr s 50–SCCM (standardni kubični centimeter na minuto) CH4 in 20–SCCM H2 kot predhodnikoma pri 1000 °C.Obe strani Cu folije sta bili pokriti z enoslojnim grafenom.Tanka plast PMMA (2000 vrt./min; A4, Microchem) je bila centrifugirana na eni strani Cu folije, ki je tvorila strukturo PMMA/G/Cu folije/G.nato je bil celoten film namočen v 0,1 M raztopini amonijevega persulfata [(NH4)2S2O8] za približno 2 uri, da se jedka Cu folija.Med tem postopkom se je nezaščiten zadnji grafen najprej raztrgal vzdolž meja zrn in se nato zaradi površinske napetosti zvil v zvitke.Zvitki so bili pritrjeni na zgornji grafenski film, podprt s PMMA, in tvorili zvitke PMMA / G / G.Filme smo nato večkrat sprali v deionizirani vodi in položili na ciljno podlago, kot je togi SiO2/Si ali plastični substrat.Takoj, ko se je pritrjen film posušil na substratu, smo vzorec zaporedoma namočili v aceton, 1:1 aceton/IPA (izopropil alkohol) in IPA za 30 s, da smo odstranili PMMA.Filme smo segrevali pri 100 °C 15 minut ali držali v vakuumu čez noč, da so popolnoma odstranili ujeto vodo, preden smo nanjo prenesli še eno plast G/G svitka.Ta korak je bil preprečiti ločitev grafenskega filma od substrata in zagotoviti popolno pokritost MGG med sproščanjem nosilne plasti PMMA.
Morfologijo strukture MGG smo opazovali z optičnim mikroskopom (Leica) in skenirnim elektronskim mikroskopom (1 kV; FEI).Mikroskop z atomsko silo (Nanoscope III, Digital Instrument) je bil uporabljen v načinu tapkanja za opazovanje podrobnosti G-zvitkov.Transparentnost filma smo testirali z ultravijolično vidnim spektrometrom (Agilent Cary 6000i).Za teste, ko je bila napetost vzdolž pravokotne smeri toka, sta bila uporabljena fotolitografija in O2 plazma za vzorčenje grafenskih struktur v trakove (~300 μm širokih in ~2000 μm dolgih), Au (50 nm) elektrode pa so bile termično nanesene z uporabo senčne maske na obeh koncih dolge strani.Grafenski trakovi so bili nato v stiku z elastomerom SEBS (~ 2 cm širok in ~ 5 cm dolg), pri čemer je dolga os trakov vzporedna s kratko stranjo SEBS, čemur je sledil BOE (puffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) jedkanje in evtektični galij indij (EGaIn) kot električni kontakti.Za vzporedne deformacijske teste so bile grafenske strukture brez vzorca (~ 5 × 10 mm) prenesene na substrate SEBS, z dolgimi osemi, vzporednimi z dolgo stranjo substrata SEBS.V obeh primerih je bil celoten G (brez G pomikov)/SEBS raztegnjen vzdolž dolge strani elastomera v ročnem aparatu, in situ smo izmerili spremembe njihove odpornosti pod obremenitvijo na sondalni postaji s polprevodniškim analizatorjem (Keithley 4200). -SCS).
Zelo raztegljivi in prozorni popolnoma ogljikovi tranzistorji na elastičnem substratu so bili izdelani z naslednjimi postopki, da bi se izognili poškodbam polimernega dielektrika in substrata z organskimi topili.Strukture MGG so bile prenesene na SEBS kot elektrode za vrata.Za pridobitev enotne tankoslojne polimerne dielektrične plasti (debeline 2 μm) smo raztopino SEBS toluena (80 mg/ml) centrifugirali na substrat SiO2/Si, modificiran z oktadeciltriklorosilanom (OTS), pri 1000 vrt / min 1 minuto.Tanek dielektrični film se lahko zlahka prenese s hidrofobne površine OTS na substrat SEBS, prekrit s pripravljenim grafenom.Kondenzator bi lahko izdelali z nanosom tekoče kovinske (EGaIn; Sigma-Aldrich) zgornje elektrode za določitev kapacitivnosti kot funkcije deformacije z uporabo merilnika LCR (induktivnost, kapacitivnost, upor) (Agilent).Drugi del tranzistorja je bil sestavljen iz polimerno razvrščenih polprevodniških CNT po predhodno opisanih postopkih (53).Vzorčaste izvorne/odtočne elektrode so bile izdelane na trdih SiO2/Si substratih.Nato sta bila dva dela, dielektrični/G/SEBS in CNT/vzorčasti G/SiO2/Si, laminirana drug na drugega in namočena v BOE, da se odstrani tog SiO2/Si substrat.Tako so bili izdelani popolnoma prozorni in raztegljivi tranzistorji.Električno testiranje pod obremenitvijo je bilo izvedeno na ročni nastavitvi raztezanja kot prej omenjena metoda.
Dodatno gradivo za ta članek je na voljo na http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
sl.S1.Optične mikroskopske slike enoslojnega MGG na substratih SiO2/Si pri različnih povečavah.
sl.S4.Primerjava upornosti in prepustnosti plošč z dvema sondama pri 550 nm eno-, dvo- in trislojnega navadnega grafena (črni kvadratki), MGG (rdeči krogi) in CNT (modri trikotnik).
sl.S7.Normalizirana sprememba odpornosti enoslojnih in dvoslojnih MGG (črna) in G (rdeča) pri ~1000 cikličnih obremenitvah do 40 oziroma 90 % vzporedne deformacije.
sl.S10.SEM slika trislojnega MGG na SEBS elastomeru po napetosti, ki prikazuje dolg pomik čez več razpok.
sl.S12.AFM slika trislojnega MGG na zelo tankem SEBS elastomeru pri 20 % deformaciji, ki kaže, da je svitek prečkal razpoko.
tabela S1.Mobilnost dvoslojnih MGG – enostenskih tranzistorjev iz ogljikovih nanocevk pri različnih dolžinah kanala pred in po obremenitvi.
To je članek z odprtim dostopom, ki se distribuira pod pogoji licence Creative Commons Attribution-Nekomercialna licenca, ki dovoljuje uporabo, distribucijo in razmnoževanje v katerem koli mediju, če posledična uporaba ni v komercialne namene in pod pogojem, da je izvirno delo pravilno citirano.
OPOMBA: Vaš e-poštni naslov zahtevamo samo zato, da oseba, ki ji priporočate stran, ve, da želite, da jo vidi, in da ne gre za neželeno pošto.Ne zajamemo nobenega e-poštnega naslova.
To vprašanje je namenjeno preverjanju, ali ste obiskovalec ali ne, in preprečevanju samodejnega pošiljanja neželene pošte.
Avtor: Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Avtor: Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Ameriško združenje za napredek znanosti.Vse pravice pridržane.AAAS je partner HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef in COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Čas objave: 28. januar 2021